开宝五年，以太子中允身份被征召。第二年，授予左拾遗、知制诰。五代以来，文辞崇尚华丽，到李穆开始运用典雅方正的词语，全力矫正流弊。李穆与卢多逊曾同门受业，太祖曾对卢多逊说：“李穆生性仁惠善良，文章学识之外，没有他喜欢的。”卢多逊回答说：“李穆操守品行端方正直，处事不因为生死而改变节操，是仁善而勇毅的人。”太祖说：“确实是这样，我要任用他。”当时将要进攻讨伐江南，已经安排分派了各位将领的兵力，但还没有发兵的理由。于是就先征召李煜入朝，任命李穆为使者。李穆到江南传达皇上旨意，李煜以有病推托，并且说“我侍奉朝廷而希望保全自己，现在如果这样，倒不如死了算了。”李穆说：“入朝不入朝，你自己决定。然而朝廷军队精锐，物力雄厚丰富，你恐怕不容易抵挡其锋芒，应该仔细考虑，切莫让自己后悔。”出使回来，详细地报告情况，皇上认为他传旨抓住了要点。江南人也认为他说的话很实在。
太平兴国初年，转任左补阙。兴国三年冬天，加授史馆修撰、判馆事，皇上亲自赐给他金印紫绶。兴国四年，跟随皇上出征太原回来后，又被授予中书舍人之职。参与修撰《太祖实录》，获赐衣带、银器、缯彩。兴国七年，因为与卢多逊亲昵，又因为替秦王廷美草拟朝辞笏记，被谏官所弹劾，降职授予司封员外郎。
兴国八年春，与宋白等共同执掌贡举考试，陪侍皇上在崇政殿主持进士考试，皇上怜悯他瘦弱憔悴，当天即又授予他中书舍人、史馆修撰、判馆事。同年五月，又征召他为翰林学士。六月，任开封府知府，判断精细敏捷，奸佞狡猾之徒无从借贷，因此豪门大族敛迹，权贵不敢以私干政，皇上更加了解他的才能。十一月，升任左谏议大夫、参知政事。一个多月之后，回家为母亲守丧，不久，服丧未满即官复原职。李穆多次上奏章请求为母亲守丧到三年期满，然而皇上下诏坚持要他复职，李穆更加哀痛忧伤，竭尽礼仪。兴国九年正月，早晨起床后正准备上朝，癫痫发作猝死，享年五十七岁。
李穆自降职授予员外郎到恢复中书舍人，入朝任翰林学士，再担任参知政事，直到猝死，不到一年时间。皇上听说他去世，哭着对近臣说：“李穆是国家的良臣，我正要倚重任用他，却突然去世，这不是这个人的不幸，是我的不幸啊！”追赠他工部尚书。
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